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【顶刊综述】万立骏院士、王栋研究员， Chem. Soc. Rev.综述：扫描隧道显微术在电催化研究中的应用

新威 2022-09-01

The following article is from 科学材料站 Author 科学材料站


文章信息

扫描隧道显微术在电催化研究中的应用
第一作者：王翔
通讯作者：王栋*，万立骏*
单位：中国科学院化学研究所，中国科学院大学

研究背景

深入理解电催化反应的机理对高效电催化剂的设计有着重要意义。在原子与分子水平上研究电催化剂的表面结构与电催化反应中的表面过程有助于理解催化活性位点的作用机制，从而促进高效、实用电催化剂的发展。
自发明以来，扫描隧道显微镜（STM）便成为在纳米尺度上研究材料表面结构与电子性质的有效手段。STM可以在多种环境中工作。例如，电化学STM可用于研究水溶液中的界面电化学过程。催化反应中的关键中间物种可利用超高真空STM在低温环境下分辨。
凭借其高空间分辨率与工作环境多样化的优势，STM已被广泛应用于电催化领域相关科学问题的研究中，例如催化剂的构效关系、催化活性位点的分布以及催化反应过程的原位表征等。
这篇综述系统地总结了STM技术在电催化研究中的应用。首先介绍了电催化模型体系的构建。在此基础上，介绍了利用STM研究催化剂的表面结构以及与催化反应相关的表面过程的进展。最后，展望了领域所面临的挑战及未来的发展方向。
图1. 本文主要按催化模型体系的构建、催化剂结构的研究以及催化过程的表征三个方面展开介绍。

文章简介

基于此，来自中国科学院化学研究所的万立骏院士与王栋研究员在国际知名期刊Chem. Soc. Rev.上发表题为“Insights into electrocatalysis by scanning tunnelling microscopy”的综述文章。
该综述总结了扫描隧道显微术在电催化研究中的应用，同时展望了该领域未来所面临的挑战以及发展方向。
图2. 扫描隧道显微术在电催化研究中的应用。

本文要点

要点一：电催化模型体系的构建
STM技术的原理与特点决定了所表征的材料必须具有良好的导电性、平整的表面与均一的结构。构建能反映实际催化剂特点，同时适于STM研究的模型催化剂是电催化研究中关键的科学问题。本节主要介绍了贵金属催化剂、非贵金属催化剂与碳基催化剂模型体系的构建方法。对于贵金属催化剂，我们分别介绍了利用气相沉积与电沉积方法构筑单一组分与双金属催化剂。对于非贵金属催化剂，重点关注了分子催化剂自组装单层的构建以及二维金属-有机配合物催化剂的合成。对于碳基催化剂，着重介绍了利用不同类型的表面反应构筑共价键连接的单层催化剂。

要点二：电催化剂表面结构的研究
由于STM具有原子级空间分辨率，因此被广泛应用于电催化剂表面结构的研究中。在本节中，我们介绍了研究人员利用STM对电催化剂结构进行的研究，重点关注了金属与金属氧化物催化剂、分子催化剂与二维材料。对于金属催化剂，可以利用STM观察催化反应前后催化剂结构的区别，从而揭示催化性能变化的内在原因。同时可以研究双金属催化剂中金属位点的分布，有助于理解催化剂的构效关系。对于分子催化剂，着重介绍了对其自组装结构的STM研究。对于二维材料，STM可用于分辨其中具有特殊性质的催化活性位点，如氮掺杂石墨烯中不同类型的氮原子、单层MoS2中的掺杂O以及二维金属有机框架中的金属位点等。

要点三：电催化过程的STM表征
电催化反应一般包括反应物吸附、催化转化以及产物脱附三个阶段。本节主要介绍了利用原位/非原位STM技术对反应物在电极上的吸附与扩散以及催化反应过程进行的研究。总结了O2分子、O原子、NH3、NO2等物种在活性位点上吸附的相关研究，并介绍了利用高速扫描STM技术（video-STM）研究CO分子在电极表面的扩散。重点关注了利用ECSTM原位研究电催化反应的过程。其中，着重介绍了我们课题组前期的相关工作，包括原位研究金属卟啉、酞菁分子催化ORR的过程（ACS Nano, 2016, 10, 8746-8750; Chemelectrochem, 2016, 3, 2048-2051），分辨钴卟啉催化OER中的中间产物（J. Am. Chem. Soc., 2019, 141, 7665-7669）以及原位表征钴酞菁催化CO2还原反应的过程（Angew. Chem. Int. Ed., 2020, 59, 16098-16103）。同时，我们发展了基于ECSTM的电位阶跃实验用于研究电催化表面过程的动力学，扩展了ECSTM在电催化研究中的应用。

要点四：展望
对于STM技术在电催化研究中的应用，未来的发展主要集中在以下两个方面。一是模型催化剂的构建。构建能反映真实催化剂特征，同时具有均一结构的电催化模型体系仍然是具有挑战性的科学问题。二是STM技术与其它表征手段的结合。将STM与光谱等具有化学分辨能力的表征技术结合可以有效发挥各自的优势，从而实现对催化反应体系的深入研究。

文章链接

Insights into electrocatalysis by scanning tunnelling microscopy
https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2021/cs/d0cs01078b#!divAbstract

通讯作者介绍

万立骏 院士。
1982年毕业于大连理工大学，1996年在日本东北大学获博士学位。1998年加入中国科学院化学研究所工作，任研究员。2000年获国家杰出青年基金资助。2009与2010年分别当选中国科学院院士与第三世界科学院院士。现任中国科学院分子纳米结构与纳米技术重点实验室主任、中国科学院化学研究所学术委员会主任。
万立骏院士的主要研究方向包括扫描隧道显微术、电化学、纳米能源材料与电池技术等。已发表超过260篇学术论文，其中包括Nat. Comm., Adv. Mater., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem., Acc. Chem. Res., Chem. Soc. Rev., PNAS等国际高水平期刊。应邀担任Acc. Chem. Res., J. Am. Chem. Soc., Adv. Mater., Sci. China Chem.等学术期刊的主编、编委或顾问编委。曾获发展中国家科学院化学奖，国家自然科学奖二等奖，北京市科学技术一等奖，中国分析测试协会科学技术一等奖等奖项。

王栋 研究员。
1997年毕业于南开大学，2003年在中科院化学所获博士学位。2009年7月加入中科院分子纳米结构与纳米技术重点实验室，任研究员。曾获中国化学会青年化学奖（2010）、中国电化学会青年化学奖（2013）。于2017年获国家杰出青年基金资助；2018年入选科技部创新人才推进计划。以通讯作者身份在Nature子刊, J. Am. Chem. Soc., Adv. Mater., Angew. Chem. Int. Ed., Chem. Soc. Rev.等国际高水平期刊发表论文100余篇。王栋研究员的研究方向包括表面分子自组装，界面电化学以及功能性纳米结构的构筑与应用。

第一作者介绍

王翔，2016年毕业于中国科学技术大学化学物理系。2016年至今在中科院化学所攻读博士学位，师从万立骏院士与王栋研究员。
主要研究方向为电化学扫描隧道显微镜（ECSTM）在电催化原位表征中的应用。以第一作者身份在J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Chem. Soc. Rev.等期刊发表论文多篇。曾获国家奖学金、唐敖庆化学奖学金等奖项。










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