Fundamental Research | 江德臣：超高分辨全固态扫描电化学池显微镜

Fundamental Research 2022-12-31

Fundamental Research 2022年第2卷第2期封面

超高分辨全固态扫描电化学池显微镜

关键词：扫描电化学池显微镜，超高空间分辨率，全固态电解质，石墨烯褶皱，电子转移速率

对材料三维表面电化学特征的超高分辨成像对于理解界面电子转移的机理具有重要意义。譬如，电子传递是新一代超导石墨烯器件所关注的问题之一，然而石墨烯制备过程中所形成的表面褶皱会对石墨烯器件的电子传递产生显著影响。虽然理论推测认为褶皱结构会打破了石墨烯中电子分布的均匀性，抑制电子传递、弱局域化和量子修正等效应，但由于褶皱尺寸小，缺乏高空间分辨的电化学表征手段对其电子转移过程进行精细化研究，一直欠缺直接证据来说明褶皱区域的弱电子转移能力。

本工作建立了一种基于全固态电解质的扫描电化学池显微镜（图1），利用纳米毛细管尖端鼓出的固态电解质球接触石墨烯，作为测量界面局部形貌和电化学特征的电化学池。空间分辨率取决于固态电解质球的尺寸，可达到10 nm。通过空间分辨能力的提升，该技术可用于对石墨烯表面窄至50 nm的褶皱结构进行三维电化学表征。结果表明，褶皱两侧的电子转移速率常数（k₀）仅为0.0026 cm/s ，而褶皱中心的电子转移速率却达到了0.0055 cm/s，接近于平整石墨烯表面的速率。该结果证实了褶皱对石墨烯表面电子转移速率的抑制作用，褶皱处曲率半径越小，抑制作用将会越明显。该结果展示了褶皱结构对石墨烯这一二维材料均匀性的局部破坏，导致电子云偏离正常的动态平衡状态。

通过纳米毛细管管径的进一步降低，该电化学显微镜有望将空间分辨率降低至10 nm以下，进而在纳米尺度上探究各种材料表面电化学活性，为各种电催化器件及二次电池过程的高分辨原位构效关系研究提供了工具。

图1. A、全固态扫描电化学池显微镜结构示意图；B、石墨烯褶皱形貌；C、石墨烯褶皱电子转移速率分布。

以上内容节选自期刊Fundamental Research 2022年第2期发表的文章“R. Jin, H. Lu, L. Cheng, et al., Highly spatial imaging of electrochemical activity on the wrinkles ofgraphene using all-solid scanning electrochemical cell microscopy, Fundamental Research 2(2)(2022) 193-197”。

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主要作者简介

江德臣 南京大学化学化工学院及生命分析化学国家重点实验室教授，博士生导师，国家杰出青年科学基金获得者。主要从事单细胞电化学分析方法和仪器装置的构建。以通讯作者在PNAS、JACS、Angew Chem 等期刊上发表论文80余篇。

金融 南京大学化学化工学院在读博士研究生。主要从事高分辨电化学扫描探针显微镜的构建及应用。在JACS、Angew Chem 等期刊上发表论文20余篇。

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