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2023年4月27日
2023年4月27日
2023年4月28日
2023年4月28日
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Small:超薄氮掺杂碳包覆镍纳米颗粒用于高效电化学CO2还原
W
顶刊动态
2023-04-27
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电化学二氧化碳(CO
2
)还原反应(CO
2
RR)因其在降低大气CO
2
浓度、实现人类社会碳中和等方面具有良好的应用前景而受到广泛关注。根据热力学过程,CO
2
分子可分别通过2-、6-、8-和12-电子转移途径转化为一氧化碳(CO)、甲酸(HCOOH)、甲醇(CH
3
OH)、甲烷(CH
4
)和乙烯(C
2
H
4
),虽然更多的电子转移意味着更高的储能效率,但较低的产物选择性和需要的较高的输入功率无法满足商业需求。因此,将CO
2
还原为CO的2电子转移途径由于其较低的过电位和接近100%的产物选择性,目前被认为是最能实现商业化的途径。
基于此,
海南大学邓培林、吴道雄和田新龙(共同通讯)等人
报告了一种简单的模板策略,制备了具有核-壳结构的Ni@N-C催化剂,其中镍纳米颗粒(Ni NPs)被薄的氮掺杂碳壳(N-C壳)包覆,该催化剂不负众望的展现了优异的催化性能。
在本文中,Ni@N-C、Ni@C和N-C的CO
2
RR性能测试是在密封的H型电解池中进行的。与在Ar气氛下的线性扫描伏安(LSV)曲线相比,催化剂在CO
2
饱和电解质中较大的电流密度表明这些催化剂对CO
2
RR具有良好的电催化活性。在催化产物方面,气相色谱(GC)只发现了H
2
和CO,没有液体产物。更重要的是,Ni@N-C的CO产物的法拉第效率(FE
CO
)在-0.7~-1.0 V
RHE
时超过80%,在-0.8 V
RHE
时达到最高的90%。相反,N-C的FE
CO
仅达到23%左右,Ni@C催化剂的FE
CO
在-0.8 V
RHE
时为48%,表明N-C和Ni@C的CO选择性较差。
此外,Ni@N-C还表现出优越的催化活性,在-1.0 V时具有最大电流密度(21.8 mA cm
-2
),这是Ni@C(5.8 mA cm
-2
)的3倍多,是N-C(0.08 mA cm
-2
)的20倍多。为了进一步研究Ni@N-C的CO
2
RR的实际应用潜力,本文在碱性电解质中继续评估了其CO
2
RR性能。值得注意的是,Ni@N-C在流通池中的催化活性远高于在H电解池中的催化活性,Ni@N-C的起始电位约为-0.2 V
RHE
,并且在从-0.5到-1.6 V
RHE
的大范围还原电位范围内,FE
CO
可高达90%以上。以上结果有力的证明了,Ni@N-C具有优异的CO
2
RR性能。
以上实验研究可以说明,N-C和Ni NPs之间的相互作用是提高催化剂催化活性的重要因素。因此,本文进行了密度泛函理论(DFT)计算,揭示了CO
2
RR过程中Ni@N-C活性位点的存在形式和反应机理。本文的计算中考虑了三个模型,包括Top-,Fcc-和Hcp-Ni@N-C,它们分别对应于位于Ni的Top,Fcc和Hcp位点的N原子。在CO
2
RR过程中,三种催化剂模型表现出较强的位点依赖性,在Top-Ni@N-C和Fcc-Ni@N-C巨大的能量差异的驱动下,不稳定的Fcc-Ni@N-C在吸附CO
2
后倾向于转变为稳定的Top-Ni@N-C。
此外,Top-Ni@N-C和Hcp-Ni@N-C的计算自由能图和反应途径还说明,在CO
2
吸附过程中存在N-Ni键形成和N-C键形成的竞争。在Hcp-Ni@N-C中,CO
2
与一个N原子结合导致一个N-Ni键断裂,导致CO
2
吸附步骤出现0.57 eV的热力学势垒。Top-Ni@N-C和Hcp-Ni@N-C的电位限制步骤分别是COOH
*
的形成和
*
CO的脱附,Top-Ni@N-C的能垒较小,仅为0.39 V,有利于CO
2
RR的快速反应过程。与Top-Ni@N-C相比,由于CO
2
吸附和脱附的热力学不利,Hcp-Ni@N-C不能有效催化CO
2
RR。因此,稳定的Top-Ni@N-C部分被认为是Ni@N-C催化剂优异的CO
2
RR性能的活性位点。本文的研究结果为电催化剂的合理设计提供了新的思路,为CO
2
RR和Zn-CO
2
电池的研究提供了契机。
Ultrathin Nitrogen-Doped Carbon Encapsulated Ni Nanoparticles for Highly Efficient Electrochemical CO
2
Reduction and Aqueous Zn-CO
2
Batteries,
Small
,
2023
, DOI: 10.1002/smll.202301128.
https://doi.org/10.1002/smll.202301128.
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