利用塑料废弃物高效光热转换增强太阳能蒸发的石墨碳纳米片的可持续开发

从1950年到现在，全球塑料污染预计将达到83亿公吨，随着COVID-19大流行的爆发，家庭塑料废物大幅激增，导致全球废物管理危机。传统的回收塑料策略（例如机械方法）已被用于将塑料废物转化为原料，然而，所得到的产品通常具有有限的结构设计和较差的性能，从而限制了它们的应用范围。二维（2D）纳米结构，一种新兴的新型纳米材料家族，由于其独特的形态学和物理化学特性而引起了研究人员的兴趣。石墨烯，第一种二维纳米材料及其衍生物已被发现具有宽的太阳能吸收带和高的光热转换效率而其超薄厚度（小于2nm）可用于制造大面积太阳能吸收器，仅需要少量的起始材料。通过将铜纳米颗粒集成到石墨烯材料中，与原始材料相比，用于太阳能蒸发的PTCE可以增强。然而，基于石墨烯的纳米材料的合成通常需要昂贵的起始材料和复杂的合成步骤，并且难以将其放大以用于太阳能吸收器的实际应用。简单的水热碳化和溶剂热方法可以将聚合物材料转化为无定形碳纳米颗粒，，但是还没有证明使用这种简单的方法将塑料废物转化为具有类石墨结构的超薄碳纳米片（CNS）。在这项研究中，提出了一个简单的两步方法，用于制造二维石墨碳纳米片（g-CNS）从塑料废料，和所得的二维g-CNS具有超薄的厚度。使用不同塑料回收等级如低密度聚（乙烯）（LDPE）、高密度聚（乙烯）（HDPE）和聚丙烯（PP）制成的常见家庭塑料废物如塑料袋（PB）、洗衣洗涤剂瓶（LB）和特百惠容器（TC）作为起始材料来制备2D g-CNS。

2D g-CNS的典型制备程序如图1所示：在第一阶段，使用溶剂热处理在110℃下对废弃塑料袋和硫酸前体的混合物制备s-CB_PB。硫酸使聚合物链氧化和脱氢，形成磺酸官能团。在升高的温度下，形成饱和碳聚合物链并通过物理（范德华力）或化学（共价，π-π相互作用）相互作用，形成磺化的类石墨前体，即s-CB_PB。随后，在900 ° C下在H2/ Ar气流下将如此获得的磺化前体碳化以除去任何剩余的-H2、-CO、-CO2、-H2O和SO2官能团，产生2D g-CNS_PB。首次报道了由塑料废物产生的独特的类石墨和2D结构。由于类石墨特性和2D层间通道结构的优点，可以改善（i）光热转换和（ii）用于太阳能蒸发的水传输，如图1b所示。

2D g-CNS_PB的XRD图案（图2a）显示出26.1°（002）和45.0°（101）的两个不同的衍射峰，其可以索引为六方石墨碳（JCPDS编号56-0159）。这一结果表明，石墨碳成功合成，并在在900 ℃下在H2/Ar气氛下的后续碳化。此外，在2 q1/2处的明显衍射峰为31.2°，对应于可以索引到立方CaC₂晶体结构的（020）平面。通过X射线光电子能谱（XPS）分析进一步检查2D g-CNS_PB的化学结构（图2b）。XPS C 1s光谱显示在283、284、284.8、286和289 eV的结合能处的峰，其分别对应于CaC2、C=C、C-C、C-O和C=O键。这一系列碳物质与2D g-CNS_PB中的羧基和饱和碳官能团相匹配。此外，2D g-CNS_PB的拉曼光谱（图2c）揭示了在约1350 cm^-1、1580 cm^-1处的两个显著峰。该结果与XRD图案一致，并且进一步证实成功获得了石墨碳材料。具有其高度分布的发射扫描电子显微镜（FESEM）图像、透射电子显微镜（TEM）图像和原子力显微镜（AFM）图像（图2d-g）证明所获得的2D g-CNS_PB具有厚度为0.81nm的横向尺寸（微米级）。高分辨率（HR）-TEM图像（图2 h）显示2D g-CNS_PB由石墨边缘组成，并且在图2i中可以观察到无定形和结晶区域的混合物，其中后者显示0.29nm的面间距（图2j），其对应于CaC₂的（020）平面。在选区电子衍射（SAED）中观察到的环状图案表明CaC₂是多晶的（图2k）。

图3a显示2D g-CNS_PB光热层（直径约3.5厘米）以0.10 kg m^-2的质量负载均匀地涂覆在气铺纸载体上。2D g-CNSPB光热层的能量色散X射线光谱（EDX）映射图像显示了太阳能吸收器上C、O和Ca元素的均匀组成分布（图2）。2D g-CNSPB太阳能吸收器的吸收光谱在300–1600 nm的波长下显示出86–99%的优异太阳能吸收（图3c），其热图像（图3d）显示温度为53.1℃。这些结果表明，2D gCNSPB太阳能吸收剂具有光热性能。 

水蒸发引起的质量损失作为辐照时间的函数的测试都进行了60分钟（见图4a）。发现累积质量损失随着辐照时间线性增加。在一次阳光照射下，2D g-CNS_PB太阳能蒸发器的水蒸发率为1.50 kg m^-2h^-1，分别是由对照组（0.73 kg m^-2h^-1）、2D gCNS_LB（1.41 kg m^-2h^-1）和2D g-CNS_TC（1.30 kg m^-2h^-1）组成的太阳能蒸发器的2.05、1.06和1.15倍（图4b）。在黑暗条件下获得的蒸发速率值为0.073 kg m^-2h^-1，并且从在太阳照射下测量的所有蒸发率中减去该暗蒸发率以隔离太阳照射对蒸发率的影响。此外，2D g-CNS_PB、g-CNS_LB和g-CNS_TC太阳能蒸发器与对照相比，EF（增强因子）值分别为2.39、2.25、2.07和1.28（见图4c），PTCE（带载温度循环耐久）百分比分别为99%、94%、86%和48%（见图4d）。这些结果表明，与对照相比，2D g-CNS太阳能蒸发器在水蒸发速率、EF和PTCE方面的性能提高了近2倍，这表明所制备的2D g-CNS太阳吸收剂具有有效的光热性能。重复使用15个循环后，稳态累积质量损失可以忽略不计，这表明所制造的太阳能吸收器具有稳健的稳定性。与最先进的太阳能蒸发器（包括碳质、无机/陶瓷、商用太阳能吸收器）相比， 2D g-CNS太阳能蒸发器，特别是2D g-CNS_PB，表现出优异的水蒸发率和PTCE性能。

与其他报道的热导率值（0.113–0.119 W m^-1 K^-1）相比，2D g-CNS光热层表现出较低的热导率，范围为0.044–0.059 W m^-1 K^-1，这表明更好的保温性，从而产生极好的太阳蒸汽。

将家庭塑料袋垃圾转化为厚度小于1纳米的2D超薄碳纳米片，这种方法也已成功推广到其他塑料垃圾，如洗衣液瓶和特百惠容器。得益于类石墨结构和有组织的层间通道，2D g-CNS_PB在一次阳光照射下表现出1.50L m^-2 h^-1的优异水蒸发率，PTCE为99%，与其他先进材料相比，这表明了最佳的水蒸发率和PTCE。此外，2D g-CNS_PB太阳能蒸发器在重复使用15次后表现出优异的循环稳定性。塑料垃圾成功转化为2D石墨纳米片可能为开发更高效的太阳能蒸发器铺平道路。这种独特的石墨结构可以用于各种应用，包括催化活性和能量转换过程。

https://doi.org/10.1039/d2ta02092k

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